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纳米激光器的突破
材料来源:激光之窗          

激光广泛应用于家用电器、医药、工业、电信等领域。几年前,科学家们引入了纳米拉塞尔。它们的设计类似于几十年来普遍使用的基于异质结构的传统半导体激光器。不同之处在于,纳米拉色剂的空腔非常小,这是根发出的光的波长来决定。

由于它们主要产生可见光和红外光,所以它们的大小大约是一米的百万分之一。纳米材料具有与宏观激光明显不同的独特性质。然而,几乎不可能确定在什么电流下,纳米激光器的输出辐射变得相干,此外在实际应用中,重要的是要区分纳米激光器的两种状态:具有高电流相干输出的真实激光作用和具有低电流非相干输出的 led 样状态。来自莫斯科物理与技术研究所的研究人员开发了一种方法来确定在什么情况下纳米激光器才算真正的激光器。

表面等离激元

SPP(表面等离激元)是指在金属表面存在的自由振动的电子与入射光子相互作用产生的沿着金属表面传播的电子疏密波,是一种特殊的电磁模式,能将电磁场局限在金属表面很小的范围并发生共振增强,满足麦克斯韦方程组。基于表面等离子激元的纳米激光器,不是光学谐振腔在光学系统中的抽运和反馈,而是在电磁波作用下,自由电子的受激振荡可在纳米尺度上产生强烈的局域表面等离子体共振,在谐振腔内传输振荡,被增益介质放大并实现激射。

基于表面等离子激元(SPP)的纳米激光器是用表面等离子体替代受激辐射的光子,所以能突破传统光学中衍射极限的瓶颈,实现激光器的亚波长束缚,这在导波光学和集成光学中都是很难实现的。目前世界上很多纳米激光器都是运用SPP的思想通过不同结构的设计来突破衍射极限。SPP也因其良好的电场局域性、较快的响应速度在纳米光子器件集成领域中得到了广泛应用,并深入生物传感、太阳能电池、数据存储等方向。本文重点介绍了基于表面等离子激元纳米激光器的国内外研究进展。

受激辐射引起的表面等离子体放大器

该结构将光以局域化的表面等离子激元的形式限制在一个亚波长的区域内,并使之与增益介质交叠,实现光放大和受激辐射。与一般激光器相似的是,表面等离子激元激光器的能量源是有源增益介质,该辐射场可以是与表面等离子体频率无关的光场,该理论使表面等离子激元用于激光器中成为可能。2009年诺福克州立大学的Noginov等利用实验成功验证了上述理论,将传统光子由表面等离子激元替代,共振腔由纳米粒子替代,来支持表面等离子体模式。其基本模型如图所示,是金属核心外包覆含有有机染料OG-488(OregonGreen488)的硅胶壳结构,金属核心直径是14nm,整个纳米粒子的尺寸是44nm,金属纳米球提供表面等离子激元,在金属纳米球的周围或表面分布有源增益介质,当外来电磁场激发表面等离子激元并在金属表面产生共振时,局域近场增强了6倍,通过光抽运能够获得激射波长为531nm的激光。这为纳米激光器的制备提供了实验方案,但也由于难以在纳米颗粒上加电而无法实现电抽运。

图1  纳米粒子表面等离子激元激光器。(a)混合纳米颗粒结构图;(b)金核的透射电子显微镜(TEM)图;(c)Au/二氧化硅/染料壳的扫描电子显微镜(SEM)图;(d)表面等离子体模式;(e)光谱结果

这项研究发表在《光学快报》上。在不久的将来,纳米硅将被整合到集成光学电路中,这是基于光子波导的新一代高速互连所必需,这将使 cpu 和 gpu 的性能提高几个数量级。同样,光纤互联网的出现提高了连接速度,同时也提高了能源效率。到目前为止,这并不是纳米拉瑟唯一可能的应用。研究人员已经在开发化学和生物传感器,只有百万分之一米大,而机械应力传感器只有十亿分之一米小。纳米聚糖还有望用于控制包括人类在内的生物神经元活动。要使辐射源成为合格的激光器,它需要满足许多要求,其中最主要的是它必须发射相干辐射。与相干性密切相关的一个显著特性是存在所谓的激光阈值。当泵浦电流低于这个阈值时,输出辐射主要是自发的,其特性与传统发光二极管(LEDs)的输出没有什么不同。

Nanolaser 测试,图片:tsarcyanide/MIPT

但是一旦达到阈值电流,辐射就会变得相干。在这一点上,传统的宏观激光发射光谱缩小,其输出功率峰值。后一个特性提供了一种确定激光阈值的简单方法——即通过研究输出功率随泵电流的变化情况(图 1A)。许多纳米分子筛的行为与传统的宏观分子筛相同,表现出阈值电流。然而,对于某些器件,由于它没有特殊的特性,只是 log-log 刻度上的一条直线(图 1B 中的红线),因此不能通过分析输出功率与泵电流曲线来确定激光阈值。这种纳米聚糖被称为“无阈值”。这就提出了一个问题:在什么电流下它们的辐射会变得相干,或者像激光一样?回答这个问题最明显的方法是测量相干性。然而,与发射光谱和输出功率不同,相干性在纳米激光器中很难测量因为这需要能够记录强度波动在万亿分之一秒(纳米激光器内部过程发生的时间尺度)的设备。

在给定温度下,传统宏观激光器(a)和典型纳米激光器(B)的输出功率与泵浦电流的关系。图片:A.A. Vyshnevyy and D.Yu. Fedyanin, DOI: 10.1364/OE.26.033473

莫斯科物理技术研究所的 Andrey Vyshnevyy 和 Dmitry Fedyanin 找到了一种绕过具有技术挑战性的直接相干测量的方法。他们开发了一种方法,使用主要的激光参数来量化纳米激光辐射的相干性。研究人员声称他们的技术可以确定任何纳米激光器的阈值电流(图 1B)。他们发现,即使是“无阈值”的纳米激光器,实际上也有一个独特的阈值电流将 LED 和激光分开。发射的辐射在阈值电流以下是不相干的,在阈值电流以上是相干的。令人惊讶的是,纳米激光器的阈值电流与输出特性或发射光谱的变窄没有任何关系,而这些都是宏观激光中激光阈值的特征。图 1B 清楚地显示,即使在输出特性中看到一个明显的扭结,在更高的电流下也会发生向激光状态的转变。这是激光科学家们无法从纳米激光中期待的。

纳米激光器阈值电流与器件温度的关系,蓝色和绿色曲线很好地近似了红线所示的准确值。图片:Andrey A. Vyshnevyy and Dmitry Yu. Fedyanin, DOI: 10.1364/OE.26.033473

 

计算表明,在大多数关于纳米激光器的论文中,激光系统并没有实现。尽管研究人员在输出特性上测量了扭结以上的激光,但纳米激光器发射是不连贯的,因为实际的激光阈值是扭结值以上的数量级。通常,由于纳米激光器的自热,根本不可能实现一致的输出。因此将虚激光阈值与实际激光阈值区分开来是非常重要的。尽管相干性测量和计算都很困难,维什涅夫斯基和费迪亚宁提出了一个可以应用于任何纳米激光器的简单公式。利用这个公式和输出特性,nanolaser 工程师现在可以快速测量他们创建结构的阈值电流(见图 2)。Vyshnevyy 和 Fedyanin 报告的研究结果使我们能够提前预测纳米激光器的辐射(无论它的设计是什么)变得一致的那一点。这将使工程师能够确定性地开发具有预定特性和保证相干性的纳米激光器。

纳米激光器也存在着一定的问题:

(1)高损耗问题

由于引入了损耗很大的金属来提供表面等离子体激元,因此必须考虑高损耗对光子激射的影响。金属引起的表面等离子体激元损耗主要机制是自由电子散射和短波长光子吸收。短波长光子吸收可以通过选择工作波长来避免,然而对于自由电子散射,即便可以通过改进加工工艺等方法减小,却不可能根除。另外,金属的粗糙表面、沟槽和褶皱还会导致表面等离子体激元的损耗由二维面损耗变为三维体损耗,从而使得损耗大大增加。这种金属引入的损耗很大程度上限制了表面等离子体激元的应用。通常来说,表面等离子体激元被限制的分布空间越小,其金属损耗越高。为了降低损耗,通常使用相对介电常数虚部较小的金属,例如银、金等,而且,在低温下可以有效降低金属的电子散射损耗。文献[63-67]报导表明,可以利用增益介质辅助的光波导来实现表面等离子体激元的长程传输和振荡,增益介质的作用在于补偿金属损耗并增强光子激射。另外,基于表面等离子体激元的激光器通常光限制因子(一般大于20%)要远高于传统激光器(通常小于5%),因此可以提供更高的模式增益。

(2)制备工艺问题

由于粗糙金属表面将会导致额外的表面等离子体激元损耗,因此通常要求表面平整度在几个纳米以下,这就为制备工艺增加了难度。如何制备平整的表面用于传输表面等离子体激元是实验人员一直面临的技术难题。

(3)电泵浦工作难题

由于表面等离子体激元激光器件体积小、损耗高、难以在室温电泵浦下工作,这些极大地限制了其实际应用,因此在克服室温高损耗的基础上,实现室温电泵浦工作一直是全世界科学家们的研究难点和热点。当然,如何在小尺度上引入电极,也是技术上的难点。

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