文/邵建达，易葵，赵元安，王胭脂，朱美萍；中科院上海光机所

近年来，激光技术的迅速发展推动了光学薄膜空前的进步。不同的激光系统对薄膜元件有着各种各样的性能需求，例如：特定波长范围内的透/反射率、低的波前畸变，以及高的激光损伤阈值。

为了获得理想的光谱性能，首先需要进行严格的薄膜设计。尽管通过商业化的膜系设计软件能够获得特定的光谱性能，但是，应用于高功率激光系统的光学薄膜，还需同时具有高的激光损伤阈值和低的薄膜应力。

中国科学院上海光学精密机械研究所光学薄膜研究与发展中心（简称薄膜中心），隶属于中国科学院强激光材料重点实验室，致力于研发高功率、超强超快和空间等激光系统所需的薄膜元件。

高功率激光薄膜

自上个世纪七十年代开始，薄膜中心就开始开展膜层中电场和温度场分布对光学薄膜损伤阈值的影响。研究结果表明，对于氧化铪/氧化硅（HfO₂/SiO₂）多层膜，HfO₂膜层中的电场强度越低，最强电场所处的位置，离空气-膜层界面越远，多层膜的损伤阈值就越高。^[1,2]此外，将外保护层和内保护层的思想运用于激光薄膜的膜系设计，以提高薄膜元件的力学强度，并抑制某些特定的损伤形貌，进而提升激光损伤阈值。^[3]

薄膜总应力包括来源于各个膜层及其膜层界面应力的贡献。在薄膜总应力方面，由于各种镀膜材料的应力不同，调整不同镀膜材料的厚度比，是平衡薄膜总应力的有效手段。因此，薄膜中心发展了一套系统的激光薄膜设计方法，包括：光谱性能、电场分布、外保护层和内保护层的优化设计，以及应力的平衡。

在薄膜制备过程中，精确的膜层厚度控制，对获得优良的光谱性能而言至关重要。我们提出一种基于多个光学监控片的膜厚监控方法，为了减少厚度误差，一些较厚的膜层被拆分成两层，由不同的光学监控片进行监控。利用上述方法，可以获得接近理论设计的光谱性能。

为了提升激光损伤阈值，理解激光损伤的源头至关重要。缺陷是薄膜在激光辐照下产生损伤的主要诱因。^[4]通常来讲，降低缺陷密度和提高缺陷的抗激光损伤能力，是提升激光损伤阈值的有效方法。因此，薄膜制备过程中的每一步都需要严格控制。

以基片加工与清洗为例，基片抛光过程中产生的纳米级吸收性缺陷，会严重降低减反射膜和分光膜的激光损伤阈值。同时，基片表面的几何结构性缺陷，会导致高反射多层膜中出现内部裂纹与电场增强，最终显著降低激光损伤阈值。^[5,6]为了减少源于基片的缺陷，镀膜腔室外和镀膜腔室外分别采用超声清洗和等离子体清洗的基片清洗方法。

除了源于基片表面的缺陷，镀膜材料的喷溅也是一类重要的缺陷源头。通过优化膜料预熔过程，以及采用金属铪取代氧化铪作为初始镀膜材料，可以有效地降低镀膜材料喷溅引起的缺陷。

为了提高缺陷点的抗激光损伤能力，相对较高的氧分压和相对较低的沉积速率，有助于薄膜的氧化。最近，我们还提出了共蒸界面技术，以提高多层膜界面性质，并释放膜层应力。^[7]此外，后处理过程，包括激光预处理和氧-等离子体处理，也被用来提升激光损伤阈值。^[8]

薄膜元件的波前畸变依赖于基片的面形、多层膜的应力控制，以及测试与运行的环境。为了理解与控制薄膜沉积过程中的应力演化，我们建立了一套在线应力测试系统。该系统能通过调整沉积参数，对膜层应力进行调谐。

大口径薄膜元件

与美国的NIF装置与法国的LMJ装置一样，中国的神光系列装置也需要大口径布儒斯特角偏振片和反射镜等元件来操纵激光光束。我们采用等离子体辅助沉积技术结合传统的电子束蒸发技术，制备出了大口径的激光薄膜元件。这两种沉积技术的结合，具有可对膜层应力进行调谐、保持高的激光损伤阈值，以及可扩展至大口径元件的制备等优点。

2012年和2013年，我们研制的布儒斯特角偏振片参加了由SPIE激光损伤年会（在美国科罗拉多州博尔德市召开，每年一度，至今已有近50年的历史，详见www.spie.org/conferences-and-exhibitions/laser-damage）组织的全球性激光损伤阈值竞赛。参赛样品的P偏振态损伤阈值高达29.8J/cm²，是2012年提交的参赛样品中的最佳结果。参赛样品S偏振态损伤阈值高达41.7J/cm²，仅比最高的结果低1 J/cm²（在测试误差内）。

迄今为止，我们制备的大口径偏振片对角线尺寸达900mm，在1053nm处的P偏振光透射率高于98%，S偏振光反射率高于99%，可以承受高达14J/cm²（5ns脉宽）的激光通量，已经在SG II-UP系统中获得良好应用。大口径的传输反射镜在1053nm处的反射率高于99.5%，可以承受的激光通量高达30J/cm²（5ns，如图1所示）。

图 1：用于SG II-UP系统的大口径偏振片（对角线尺寸达900mm）。

超快激光薄膜

用于控制色散的色散镜，例如啁啾镜对、高色散镜和低色散镜，是超快激光系统中的关键元件，可以提供“负啁啾”或“正啁啾”。啁啾镜对被广泛用于补偿特定带宽内的正色散或负色散。我们提出采用基于针式优化和局部优化的组合方式，进行宽度啁啾镜对设计。利用离子束溅射技术制备出啁啾镜对，在700~1400nm波长范围内，具有高于99.5%的反射率，在505~540nm波长范围内，具有高于99%的透射率，群延迟色散约为-100fs².

我们研究了啁啾镜在800nm（脉宽：38fs）处的激光损伤特性。采用多波长耦合离化模型描述激光诱导损伤行为，有助于理解飞秒激光辐照下的损伤行为。^[9]

我们还研制了结合啁啾镜和GTI镜特性的高色散镜，在1030~1050nmd的波长范围内，具有约-2500fs²的群延迟色散，或者在1050~1056nm的波长范围内，具有高于-10000fs²的群延迟色散（如图2所示）。经群延迟色散为-2500fs²的高色散镜反射8次后，脉冲可以从1.5ps压缩到150fs。

图2：两种不同高色散镜的群延迟色散；其中一种高色散镜在1030~1050nm的波长范围内，具有约-2500fs²的群延迟色散（a）；另一种高色散镜在1050~1056nm的波长范围内，具有高于-10000fs²的群延迟色散（b）。

宽带、高反射的低色散镜，可以有效避免在高功率激光系统额外引入色散。这些低色散镜在700~900nm的波长范围内，可以获得接近零的群延迟色散以及高反射率（>99.5%，S偏振光，45°），并已成功应用于5PW激光器中。^[10]

空间激光薄膜

应用于空间环境中的薄膜，需要在高低温交替的真空环境中稳定使用，并且要能承受长期的辐照。为了支撑我国嫦娥探月工程中所使用的激光高度计，我们针对特定空间环境优化薄膜沉积工艺，并研究了真空、污染、温度循环、长期辐照对薄膜性能的影响。目前这类空间薄膜元件已经得到成功应用。

图3：不同薄膜元件经高低温循环测试前后的透射光谱曲线：（a）高反膜、（b）减反膜、（c）偏振膜和（d）部分反射膜。

在过去的50年中，激光薄膜取得了迅猛发展。随着对激光诱导损伤的理解与认识（例如应力释放、界面缺陷抑制等），激光薄膜技术有望取得更大的进步，进一步促进下一代激光技术的发展。

参考文献

1. Z. Fan et al., "Temperature field design of optical thin film coatings," Proc. SPIE, 2966, 362–370 (1997).

2. M. Zhu et al., Appl. Surf. Sci., 257, 15, 6884–6888 (2011).

3. M. Zhu et al., Opt. Commun., 319, 0, 75–79 (2014).

4. M. Zhou et al., Opt. Express, 17, 22, 20313–20320 (2009).

5. Y. Chai et al., Opt. Lett., 40, 16, 3731–3734 (2015).

6. Y. Chai et al., Opt. Lett., 40, 7, 1330–1333 (2015).

7. H. Xing et al., Opt. Lett., 41, 6, 1253–1256 (2016).

8. D. Zhang et al., Opt. Lett., 29, 24, 2870–2872 (2004).

9. S. Chen et al., Appl. Phys. Lett., 102, 8 (2013).

10. Y. Chu et al., Opt. Lett., 40, 21, 5011–5014 (2015).