谐波产生是光与物质之间强烈非线性相互作用的结果，可以将光信号转换为更高的频率，因此是光学领域的关键技术。由于石墨烯具有本质上的大电调谐非线性光学响应，因此已经被用于高次谐波产生，但直到现在，只能在低于2 THz的频率范围内，并且需要使用高功率的超快台式激光器或基于加速器的结构。与邻近的中红外和太赫兹区域不同，远红外缺乏实用的半导体激光技术。这是由于用于激光制造的III-V族半导体无法产生此光谱范围（Reststrahlen波段）的光。

鉴于此，Cnr Nano、利兹大学、剑桥大学、巴黎高等师范学院的研究人员展示了一种紧凑的小型系统，其发射频率为Reststrahlen频段的9.63 THz。为了实现这一技术里程碑，该团队利用了石墨烯的特殊光学特性和定制设备设计以及量子级联激光器。

当石墨烯与电磁波相互作用时，它可以将电磁波转换为更高的频率，这个过程称为谐波产生。研究人员通过用量子级联激光器激发石墨烯获得了初始频率的三倍频率。这种方法在简单性和效率方面具有显著优势，并且不需要笨重的激光器。

该方法使得在6-12 THz频率范围内获得紧凑源成为可能，因为典型III-V半导体的Reststrahlen波段带来了困难。得益于石墨烯的使用，这种用于产生远红外范围内的波的高效技术填补了技术空白，并开辟了诊断成像和环境监测领域的应用。相关研究成果以“Compact terahertz harmonic generation in the Reststrahlenband using a graphene-embedded metallic split ring resonator array”为题发表于《Nature Communications》。

图1. SLG 耦合到圆形开口环谐振器 (CSRR)，谐振频率为 3.21 THz。

图2. SLG CSRR 间隙中的场增强。

图3. 太赫兹 QCL 泵浦 SLG-CSRR 中的模拟 THG 效率。

图4. 光泵浦 SLG-CSRR 中 9.63 THz 的 THG。

结论

研究人员利用CSRR裂隙中的放大场和SLG中的强烈非线性三阶光学响应，设计了适用于FIR范围内THG的SLG-CSRR。当CSRR中嵌入的SLG通过紧凑型3.21 THz QCL进行光泵浦时，可实现9.63 THz 发射，该频率对应于基本激光模式的三阶上转换，为通过 SLG 超表面与微型 QCL 的片上集成来演示 FIR 光谱范围内的固态相干发射铺平了道路。

在双金属配置中设计更小的裂隙谐振器可以通过增强场限制来增加光学放大。研究人员使用紧凑源来定位以前只能在 FEL 中实现的相互作用（磁振子、声子、自旋、碰撞电离）。这可能会导致 QCL 在声子共振上发生振荡，从而增强非线性。该研究结果为FEL或tableto系统无法实现的完全集成方法开辟了道路。

SLG 可以在太赫兹QCL的表面上形成图案，其腔内功率/场足以通过电泵浦诱导FIR发射。同样的方法也可以用于替代材料，例如拓扑绝缘体，它可以克服由SLG光学饱和引起的HHG效率限制。这可能使新的应用得到解决，从落在现有QCL的Reststrahlenband中的复杂生物分子的高分辨率传感、高场太赫兹物理，以及用于25-60 µm范围内量子纳米学的近场 s-SNOM ，许多等离子体、声子和磁现象发生的地方。

原文信息：

Di Gaspare, A., Song, C., Schiattarella, C. et al. Compact terahertz harmonic generation in the Reststrahlenband using a graphene-embedded metallic split ring resonator array. Nat Commun 15, 2312 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-45267-2

文章来源：DT-Carbontech，激光行业观察

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